根据中国科学技术大学最新研究成果,该校熊玉杰教授、龙然教授研究团队与院士团队副研究员傅岑峰、南京大学院士团队姚教授合作,创新出一种催化剂设计,实现了制备乙烷和氢气的高选择性,效率达到中温催化甲烷厌氧偶联水平,该研究成果发表在《自然-通讯》上。
甲烷是天然气、可燃冰和沼气的主要成分,广泛分布于自然界。如何将巨大的甲烷资源转化为经济附加值更高的燃料或化工产品,具有重要的科学意义和应用前景。甲烷光催化厌氧偶联可以在温和的条件下直接转化甲烷,同时获得多碳烃和氢气,是一种很有吸引力的途径。
熊玉杰介绍:“光催化甲烷厌氧耦合法一方面不需要成熟的甲烷重整和费托合成两步间接转化法,避免了工艺复杂、能耗高、生产成本高的缺点;另一方面,该方法不需要使用苛刻的反应条件,避免了甲烷过度氧化生成大量二氧化碳等副产物。”
熊玉杰和龙然团队提出了单原子配位负载的方法来调控光催化剂的价带电子结构,形成了非常稳定的单原子和晶格氧的配位结构,阻止了晶格氧原子直接参与光催化甲烷厌氧偶联反应,从而提高了光催化甲烷厌氧偶联性能,降低了甲烷的过度氧化程度。基于该策略,研究团队实现了每克催化剂每天产生0.7克乙烷,其选择性达到94.3%,同时还能产生同比例的氢气。研究人员进一步通过元素掺杂的方法,提高了催化剂中晶格氧的稳定性,进而延长催化性能的稳定性,为发展高效光催化甲烷无氧偶联催化剂提供了新的思路。